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論文

振動和周波発生分光法の応用; 水表面化学反応およびアクチノイド界面化学の研究

日下 良二

分光研究, 72(4), p.155 - 162, 2023/08

振動和周波発生(VSFG)分光法は、超短パルスレーザーを用いた二次の非線形振動分光法である。VSFG分光法は、表面・界面の分子構造に関する非常にユニークで有用な情報が得られるため、広い研究分野で用いられてきた。しかし、一般的な実験手法に比べて実験の難易度が高いこともあり、VSFG分光法が適用可能であるにも関わらずあまり利用されていない研究分野は数多く存在する。本総説では、最近われわれが行ったVSFG分光法による2つの研究課題:(1)水表面の化学反応および(2)アクチノイド化学について解説する。

論文

Dirac/Weyl-node-induced oscillating Casimir effect

中山 勝政*; 鈴木 渓

Physics Letters B, 843, p.138017_1 - 138017_7, 2023/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Astronomy & Astrophysics)

カシミール効果は、有限サイズの空間内に閉じ込められた相対論的な量子場のゼロ点エネルギーによって誘起される量子現象である。真空中の光子場に起因するカシミール効果は古くから研究されており、理論的にも実験的にも一定の理解が得られているが、ディラック/ワイル半金属内部で実現している相対論的フェルミオン場に起因するカシミール効果の具体的な性質は未解決の問題である。本論文では、ディラック/ワイル半金属薄膜内部の相対論的電子場から生じるカシミール効果の典型的な性質を理論的に明らかにするため、Cd$$_3$$As$$_2$$やNa$$_3$$Biなどのディラック半金属を記述する具体的な有効ハミルトニアンを用いた解析結果を示す。特に、これらの物質では、準粒子の持つエネルギーと運動量の分散関係における「ディラック/ワイルノード」構造の存在に起因して特徴的な物理現象が生じることが多いが、本論文では、薄膜の厚さを変化させるにつれてカシミールエネルギーと呼ばれる物理量が振動する現象を予言した。このような振動現象は、半金属薄膜内部で正の圧力と負の圧力が交互に現れることを意味しており、何らかの熱力学量の膜厚依存性に寄与するため、実験的にも観測可能であることが期待される。

論文

Investigation of the phonon dispersion associated with superlattice reflections in the BiS$$_{2}$$-based superconductor LaBiS$$_{2}$$O$$_{0.5}$$F$$_{0.5}$$

玉造 博夢; 長谷川 巧*; 佐賀山 基*; 水牧 仁一朗*; 村上 洋一*; 梶谷 丈*; 東中 隆二*; 松田 達磨*; 青木 勇二*; 筒井 智嗣*

Physical Review B, 107(2), p.024303_1 - 024303_8, 2023/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Materials Science, Multidisciplinary)

The phonon dispersion of a BiS$$_{2}$$-based superconductor LaBiS$$_{2}$$O$$_{0.5}$$F$$_{0.5}$$ is investigated by first-principles calculations and inelastic X-ray scattering experiments. The origin of superlattice (SL) reflections arising from transverse-type lattice modulation, which were recently reported in [J. Kajitani $textit{et al}$., J. Phys. Soc. Jpn. ${bf 90}$, 103601 (2021)], is discussed in terms of lattice dynamics. Our first-principles calculations of phonon dispersion and the Fermi surfaces (FSs) demonstrate that the phonon mode corresponding to the transverse-type lattice modulation is unstable, and the propagation vector corresponding to the SL reflections is close to the FS nesting vector, which suggests that the phonon softening originates from the FS nesting. Against these calculated expectations, measured phonon dispersion in LaBiS$$_{2}$$O$$_{0.5}$$F$$_{0.5}$$ along the Z-A direction, where the SL point is located, shows no remarkable temperature dependence, and there are no steeply declining branches accompanied with a softening around the SL point. Based on these results, we discuss the two possibilities for the transverse lattice modulation in LaBiS$$_{2}$$O$$_{0.5}$$F$$_{0.5}$$: the order-disorder type structural transition and the displacive structural transition with an overdamped mode, for both of which the local structure distortion or the short range correlation within the BiS$$_{2}$$ plane would be essential.

論文

溶融塩の密度・粘度測定

佐藤 理花*; 西 剛史*; 太田 弘道*; 林 博和; 菅原 隆徳; 西原 健司

第43回日本熱物性シンポジウム講演論文集(CD-ROM), 3 Pages, 2022/10

溶融塩の密度および粘度は溶融塩を用いた加速器駆動核変換システム等を検討する上で必要不可欠な物性値である。本研究では、溶融塩を用いた物性値測定の手始めとして塩化鉛および硝酸カリウムを対象とし、粘度を測定するための装置の整備を行い、粘度および密度を測定した。

論文

Development of heavy element chemistry at interfaces; Observing actinide complexes at the oil/water interface in solvent extraction by nonlinear vibrational spectroscopy

日下 良二; 渡邉 雅之

Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 13(30), p.7065 - 7071, 2022/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:70.33(Chemistry, Physical)

Understanding the chemistry of elements at the bottom of the periodic table is a challenging goal in chemistry. Observing actinide species at interfaces using interface-selective second-order nonlinear optical spectroscopy, such as vibrational sum frequency generation (VSFG) spectroscopy, is a promising route for developing heavy element chemistry; however, such attempts are scarce. Here, we investigated the phase transfer mechanism of uranyl ions (UO$$_{2}$$$$^{2+}$$) in solvent extraction using the di-(2-ethylhexyl)phosphoric acid (HDEHP) extractant dissolved in dodecane organic phase by probing the oil/water liquid-liquid interface using VSFG spectroscopy. The POO$$^{-}$$ symmetric stretch vibrational signals of the HDEHP ligands clearly demonstrated that uranyl ions form interfacial complexes with HDEHP at the oil/water interface. The interfacial uranyl-HDEHP complexes were formed with uranyl ions coming from both the aqueous and oil phases, strongly suggesting that the interfacial complex is an intermediate to cross the oil/water interface. Density functional theory (DFT) calculations proposed the molecular structure of the interfacial uranyl-HDEHP complex.

論文

Spin elastodynamic motive force

船戸 匠*; 松尾 衛

Physical Review Letters, 128(7), p.077201_1 - 077201_6, 2022/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:58.88(Physics, Multidisciplinary)

The spin-motive force (SMF) in a simple ferromagnetic monolayer caused by a surface acoustic wave is studied theoretically via spin-vorticity coupling (SVC). The SMF has two mechanisms. The first is the SVC-driven SMF, which produces the first harmonic electromotive force, and the second is the interplay between the SVC and the magnetoelastic coupling, which produces the dc and second harmonic electromotive forces. We show that these electric voltages induced by a Rayleigh-type surface acoustic wave can be detected in polycrystalline nickel. No sophisticated device structures, noncollinear magnetic structures, or strong spin-orbit materials are used in our approach. Consequently, it is intended to broaden the spectrum of SMF applications considerably.

論文

山岳トンネル単孔起爆における振動・音圧の伝播波形特性

高村 浩彰*; 浜田 元*; 佐藤 稔紀

第48回岩盤力学に関するシンポジウム講演集(インターネット), p.13 - 18, 2022/01

山岳トンネルの段発発破において、電子雷管を用いて前後の段との起爆時間間隔を大きくすることで、他の段の影響が入らない単孔起爆の状態を作り、そのときの振動と音圧の波形を測定した。振動波形の分析から、芯抜きの岩盤破砕のプロセスを推定した。また、2箇所の測定点の速度振幅と卓越周波数の違いから、切羽と測定点の間に分布する岩盤の硬軟や減衰特性の違いを推定した。音圧波形の分析では、測定点における入射波と反射波を分離することにより切羽と防音扉の間の音圧伝播のプロセスを示した。また、前段との秒時差が小さな段では起爆時間のずれと音圧の低下が現れた。この原因として、前段との秒時差が小さかったため、坑内音圧が大気圧に平衡する前の起爆となり坑内に負圧が残っていたと指摘した。このように単孔起爆の音圧波形の分析から得られた知見は、制御発破の音圧低減効果の検討や騒音予測式の誤差の分析に有効に活用できると考えられる。

論文

Stoichiometry of lanthanide-phosphate complexes at the water surface studied using vibrational sum frequency generation spectroscopy and DFT calculations

日下 良二; 渡邉 雅之

Journal of Physical Chemistry B, 125(24), p.6727 - 6731, 2021/06

 被引用回数:8 パーセンタイル:44.55(Chemistry, Physical)

In the solvent extraction of metal ions, the transport mechanism of metal ions through the liquid-liquid organic/aqueous interface remains unclear. In this study, the adsorption process of trivalent lanthanide ions from the aqueous phase to the interface in the solvent extraction of lanthanides with di(2-ethylhexyl)phosphoric acid (HDEHP) extractant is investigated by using a model interface - water surface covered with HDEHP (air/HDEHP/aqueous interface). As a result, symmetric POO$$^{-}$$ stretch signals of HDEHP observed by vibrational sum frequency generation spectroscopy and density functional theory calculations show that the stoichiometric ratio of lanthanide-HDEHP complexes formed at the air/HDEHP/aqueous interface is 1:1. The formation of the interfacial 1:1 lanthanide-HDEHP complex could be an elementary chemical process occurring just before the transfer of lanthanide ions to the side of the organic phase.

論文

Liquid interfaces related to lanthanide and actinide chemistry studied using vibrational sum frequency generation spectroscopy

日下 良二

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences (Internet), 20, p.28 - 31, 2020/06

Vibrational sum frequency generation (VSFG) spectroscopy offers unique information about the molecular structure at liquid interfaces (gas/liquid, liquid/liquid, and solid/liquid) in the interfacial region, which is as thin as 1 nm. This paper presents some recent VSFG studies on liquid interfaces related to solvent extractions of lanthanide and actinide. In these studies, the organic phase of solvent extractions was excluded to prevent the transfer of lanthanide and actinide from the interface into the organic phase, and their complexes with extractants were attempted to observe at the air/aqueous solution interfaces using VSFG spectroscopy. For the Eu extraction system with the di-(2-ethylhexyl)phosphate (HDEHP) extractant, an interfacial Eu-HDEHP complex was observed, and Eu$$^{3+}$$ existed between HDEHP and water molecules, whereas for U extraction with the tributyl phosphate (TBP) extractant, no U-TBP interfacial complexes were observed. These results suggest that the two ions transfer into the organic phase from the aqueous phase via different phase transfer mechanisms. This paper demonstrates that VSFG spectroscopy is a powerful technique to obtain unique information about liquid interfaces pertaining to lanthanide and actinide chemistry.

論文

Dynamics of atomic hydrogen in palladium probed by neutron spectroscopy

古府 麻衣子; 山室 修*

Journal of the Physical Society of Japan, 89(5), p.051002_1 - 051002_12, 2020/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:31.18(Physics, Multidisciplinary)

金属中の水素の挙動は、基礎および応用研究の広い領域で古くから興味がもたれてきた。金属の中でもパラジウムは特別である。パラジウムは大量の水素を吸収し、またパラジウムのfcc格子中を水素は自由に拡散する。中性子分光は水素原子の微視的ダイナミクスを調べる最適な手法であり、パラジウム中の水素のダイナミクスが精力的に研究されてきた。本論文では、研究初期から最新のパラジウム水素化物の中性子散乱研究をレビューし、バルクおよびナノサイズのパラジウム中の水素ダイナミクスがどのように理解されているか示す。

論文

振動和周波発生分光法を用いたランタノイドおよびアクチノイド研究の界面化学への展開

日下 良二

放射化学, (41), p.31 - 33, 2020/03

本解説記事では、2019年日本放射化学会奨励賞の受賞に関わった研究を紹介した。振動和周波発生分光法やこれを用いたランタノイドとアクチノイドの溶媒抽出の界面研究について解説した。

論文

Quantum optimal control of rovibrational excitations of a diatomic alkali halide; One-photon vs. two-photon processes

黒崎 譲*; 横山 啓一

Universe (Internet), 5(5), p.109_1 - 109_15, 2019/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Astronomy & Astrophysics)

二原子ハロゲン化アルカリ分子の振動回転励起に関して、最適制御理論に基づいて最適レーザー電場波形を計算した。今回は2光子過程の効果を計算に取り入れるために分子と電場の相互作用ハミルトニアンに分極率の項を追加した。その結果、弱い電場強度では従来と同じ1光子過程のみが関与する最適波形が得られた。一方、比較的強い電場強度では2光子過程と1光子過程が同時に寄与する電場波形が得られた。これらの結果は2光子過程の効果を最適制御計算にうまく取り込めていることを示唆している。これにより、より現実的な計算が可能になった。

論文

Mechanism of phase transfer of uranyl ions; A Vibrational sum frequency generation spectroscopy study on solvent extraction in nuclear reprocessing

日下 良二; 渡邉 雅之

Physical Chemistry Chemical Physics, 20(47), p.29588 - 29590, 2018/12

 被引用回数:18 パーセンタイル:70.02(Chemistry, Physical)

リン酸トリブチル(TBP)によるウラニルイオン(UO$$_{2}$$$$^{2+}$$)の溶媒抽出のメカニズムを理解することは、使用済核燃料の処理技術および廃棄技術の発展の一助になると考えられる。これまでに水相中のウラニルイオンは、TBPが多く存在する有機相と水相の界面に吸着され、界面でTBPと錯体を形成し、有機相に抽出されると考えられてきた。本研究では、振動和周波数発生(VSFG)分光法を用いることによってウラニル-TBP錯体が界面で形成しないことを示し、硝酸ウラニル(UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$)が、界面を通過した後に有機相においてUO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(TBP)$$_{2}$$を形成して抽出が完了することを示唆した。

論文

Two inherent crossovers of the diffusion process in glass-forming liquids

古府 麻衣子; Faraone, A.*; Tyagi, M.*; 長尾 道弘*; 山室 修*

Physical Review E, 98(4), p.042601_1 - 042601_6, 2018/10

 被引用回数:4 パーセンタイル:36.54(Physics, Fluids & Plasmas)

We report on incoherent quasielastic neutron scattering measurements examining a self-diffusion process in two types of glass-forming liquids, namely a molecular liquid (3-methylpentane) and an ionic liquid (1-butyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide). We have experimentally demonstrated that both liquids exhibit two crossovers in the momentum transfer ($$Q$$) dependence of the self-correlation function, which is basically described by the stretched exponential function, $$exp [-(t/tau)^beta]$$. The first crossover point ($$Q approx 0.2$$~$AA$^{-1}$$) corresponds to a crossover from Fickian ($$beta = 1$$) to non-Fckian ($$beta ne 1$$) diffusion attributed to dynamical correlation. On the other hand, the second one at $$Q approx 0.8$$~$AA$^{-1}$$ is associated with the crossover from Gaussian to non-Gaussian behavior. It is remarkable that the stretching exponent $$beta$$ gradually changes in between the two crossover points. We consider that the two crossovers are the universal feature for glass-forming liquids.

論文

Observation of plasma density oscillation with doubled value of RF frequency in J-PARC RF ion source

柴田 崇統*; 神藤 勝啓; 高木 昭*; 小栗 英知; 池上 清*; 大越 清紀; 南茂 今朝雄*; 内藤 富士雄*

AIP Conference Proceedings 2011, p.020008_1 - 020008_3, 2018/09

 被引用回数:5 パーセンタイル:91.75(Physics, Applied)

Balmer alpha line intensity in J-PARC Radio Frequency (RF) negative hydrogen ion source has been measured by photometry measurement. The line intensity shows several interesting time characteristics in different phases; (1) 2 MHz (RF frequency) oscillation just after plasma ignition and (2) 4 MHz (doubled RF frequency) and 2 MHz coupled oscillation in the steady-state. From the comparison between numerical analysis, it has been explained that electron acceleration in inductively coupled electromagnetic field takes place with 4 MHz frequency which results in the 4 MHz line intensity oscillation. From the understandings of the background physics, we can conclude that this fast photometry measurement is a good diagnosis tool to understand whether RF plasma is in E-mode or H-mode in general RF ion sources.

報告書

研究施設等廃棄物浅地中処分施設における廃棄体の受入基準の設定; トレンチ処分対象廃棄体への砂充填の検討

仲田 久和; 林 宏一; 天澤 弘也; 坂井 章浩

JAEA-Technology 2017-031, 41 Pages, 2018/01

JAEA-Technology-2017-031.pdf:5.27MB

日本原子力研究開発機構が計画している研究施設等廃棄物のトレンチ埋設処分施設は、第二種廃棄物埋設事業規則に規定された廃棄物埋設施設及び廃棄体等の技術上の基準に適合していることが求められる。技術上の基準の一つには、「廃棄物埋設地は、土砂等を充填することにより、当該廃棄物埋設地の埋設が終了した後において空隙が残らないように措置すること。」とされている。また、「容器内に有害な空隙が残らないようにすること」が要求される。そのため、埋設事業センターでは、研究施設等廃棄物のトレンチ埋設処分施設においてこれらの技術上の基準に適合させるため、容器内の有害な空隙を管理した上でトレンチ埋設処分施設全体(廃棄物埋設地)での空隙が残らないものとして技術基準に適合させるものとする。本報告では、トレンチ埋設処分で金属製角型容器を使用する場合、容器内の空隙を砂を充填することで低減させることを想定した砂充填試験等を行い、充填する砂の特性、砂充填時の加振条件及び対象廃棄物への砂充填特性を調査・取得した。

論文

Quantum twin spectra in nanocrystalline silicon

松本 貴裕*; 大原 高志; 杉本 秀彦*; Bennington, S. M.*; 池田 進*

Physical Review Materials (Internet), 1(5), p.051601_1 - 051601_6, 2017/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:7.76(Materials Science, Multidisciplinary)

We identified twin split scattering spectra in hydrogen-terminated nanocrystalline silicon by using inelastic neutron scattering spectroscopy. A standard theoretical analysis based on the localized wave function of hydrogen in not sufficient to explain this duality. We show that this duality originates from the cooperative motion of hydrogen and silicon.

論文

Vibrational states of atomic hydrogen in bulk and nanocrystalline palladium studied by neutron spectroscopy

古府 麻衣子; 橋本 直樹*; 秋葉 宙*; 小林 浩和*; 北川 宏*; 飯田 一樹*; 中村 充孝; 山室 修*

Physical Review B, 96(5), p.054304_1 - 054304_7, 2017/08

 被引用回数:15 パーセンタイル:58.3(Materials Science, Multidisciplinary)

中性子分光法を用いて、バルク及びナノ結晶パラジウム中の水素原子の振動状態を、広いエネルギー領域($$0 le hbar omega le 300$$meV)について調べた。バルクのパラジウム水素化物では、水素の振動励起は量子調和振動子(QHO)で大まかに記述された。一方、直径8nmのナノ結晶パラジウム水素化物では、付加的な振動励起が80meV以上のエネルギー領域に観測された。この付加的な振動励起のエネルギーと強度はQHOでは説明できず、非調和性の強いトランペット型ポテンシャルにおける振動と記述された。この付加的な励起は、表面効果により安定化されたサブ表面(表面下2-3層)の正四面体サイトに配置された水素原子の振動だと考えられる。本研究は、金属ナノ粒子中の水素の振動を明瞭に検知した初めての実験的研究である。

論文

U-RANS simulation of triple elbow flow with a 1/7 scale experimental loop simulating cold-leg piping of an advanced loop-type sodium-cooled fast reactor

山野 秀将; 田中 正暁; 江原 真司*; 橋爪 秀利*

Proceedings of 27th International Symposium on Transport Phenomena (ISTP-27) (USB Flash Drive), 8 Pages, 2016/09

本研究では、高レイノルズ数(1.0$$times$$10$$^{6}$$)条件下で、3段ショートエルボ配管流れに商用CFDコードのレイノルズ応力モデルによるU-RANSアプローチを適用した。数値計算には、3次元的に接続された3段エルボ内の流動構造を調べるため、先進ナトリウム冷却高速炉のコールドレグ配管の1/7縮尺水実験を用いた。その結果、Re=1.0$$times$$10$$^{6}$$条件下で、解析と実験の結果を比較することによって、U-RANS数値シミュレーション手法の適用性を確認した。また、シミュレーションにより、大きな渦構造の存在によって、2段エルボの流動場は1段エルボと異なり、2段エルボの圧力変動は1段エルボより大きくなることが示された。この大きな渦は2つのエルボ間距離が短いことによって発生した。一方、3段エルボの流動構造は1段エルボと同様の傾向を示しており、これは2段エルボによって形成された旋回流が2段エルボから離れている3段エルボでは緩和されているからである。

論文

Flow-induced vibration evaluation of primary hot-leg piping in advanced loop-type sodium-cooled fast reactor for demonstration

山野 秀将; Xu, Y.*; 佐郷 ひろみ*; 廣田 和生*; 馬場 丈雄*

Proceedings of 2016 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2016) (CD-ROM), p.1029 - 1038, 2016/04

本研究は、先進ループ型ナトリウム冷却高速炉実証施設設計において、配管の健全性を確認するため、流力振動評価を実施した。主冷却系ホットレグ配管設計及び流力振動評価設計指針について述べた後、本論文では主として流力振動評価及び健全性評価について記述する。流力振動の疲労評価では、応力集中係数等を考慮した配管の応力は代表部位において設計疲労限を下回った。したがって、本評価により、実証施設の主冷却系ホットレグ配管の健全性が確認された。

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